Das Schloss von Mergentheim, eine weitläufige Renaissanceanlage, war seit 1219 eine Niederlassung des Deutschen Ordens und von 1527 bis 1809 Residenz der Hoch- und Deutschmeister. Heute beherbergt es das Deutschordensmuseum auf ca. 5.000 Quadratmetern. Das Museum zeigt die Entwicklung vom Kreuzzugsorden bis zum sozialkaritativen Orden von heute. Von der bewegten Baugeschichte zeugen Bauteile aus Romanik, Renaissance, Rokoko und Klassizismus. Juwel der Residenz ist die Schlosskirche, an deren Bau bedeutende Baumeister wie Balthasar Neumann und François de Cuvilliés mitwirkten. Die Geschichte Mergentheims und die Adelheim'sche Altertumssammlung werden gezeigt. Ein Mörike-Kabinett erinnert an den Aufenthalt des Dichters in der Stadt (1844-1851). Rund 40 Puppenküchen, -stuben und -häuser sowie Kaufläden (19. / frühes 20. Jh.) sind ebenfalls in der Ausstellung zu sehen. 2015 wurde im Gewölbekeller eine archäologische Abteilung eröffnet mit Funden der späten Jungsteinzeit aus dem Taubertal.