Schloss Neuenstein entstand in staufischer Zeit als Burg, die im 16. und 17. Jahrhundert zum Renaissance-Schloss ausgebaut wurde und als Residenz der Grafen von Hohenlohe-Neuenstein diente. Danach verfiel die Anlage. Seit 1861 gab es Pläne zu einem Familienmuseum des Hauses Hohenlohe. Nach Renovierungsmaßnahmen im sogenannten Kaisersaal wurden Antiquitäten von Schloss Kirchberg an der Jagst als Grundstock der heutigen Sammlungen dort aufgestellt und 1878 der Öffentlichkeit zugänglich gemacht. Nach und nach wurden sämtliche Sammlungsbestände von Kirchberg nach Neuenstein verlegt. Der gotische Kaisersaal, bestückt mit einer Waffen- und Jagdtrophäensammlung, das Königsgewölbe und die ebenfalls im 15. Jahrhundert eingebaute Schlossküche sind weitgehend im Originalzustand erhalten. Auf dem Rundgang bildet die Kunst- und Raritätenkammer den Höhepunkt mit herausragenden Kostbarkeiten, darunter Elfenbeinschnitzereien sowie Goldschmiedearbeiten des 16. Jahrhunderts.